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躲开了系主任的日常事务，鲍林有充裕的时间来完成一个已经酝酿了很久的大项目——将自己有关化学键的所有思想写成一本书。贝克讲座是他的出发点，但是最终的内容将更为广泛。在伊萨卡逗留的几个月时间里，他写出了初稿，并在1938年回到理工学院之后对手稿进行了扩充。
《化学键的本质和分子及晶体的结构：现代结构化学入门》在1939年出版，立刻成为一部经典的著作。它的读者对象是高年级的化学专业研究生，但是其影响远远超出了教科书的范围。这部著作将改变全世界科学家对化学的认识。以往，化学被视作以一些实用公式描述的经验数据的大杂烩，但鲍林在此书中首次用一种物理理论——鲍林对于化学键的量子力学思想——统一了这一切。阐述化学键的性质如何决定分子结构，分子结构又如何决定化学性质，按照马克思·佩鲁茨的说法，鲍林首次“使人们理解了化学，而不用死记硬背”。在书中，鲍林还向化学家们介绍了X射线和分子衍射这两种确定原子键长和键角的重要工具，并通过这些工具来揭示化学键的本质。在这本书出版之前，很少有化学家注意到神秘的晶体学；在这本书出版之后，没有化学家再敢忽视其价值。
这本书条理清晰，使用的语言也是化学家喜闻乐见的。鲍林故意剔除了几乎所有的数学公式以及量子力学的详细推导过程，而注重描述现实世界中的实例。书中到处是分子的结构示意图；尽管涉及的内容很广泛，但是十分通俗。
这本书的出版立即引起了热烈的反响。一封来自依利诺伊大学教授的信代表了多数读者的想法：“我忍耐不住激动的心情，提笔向您表示祝贺。我觉得这是我读过的最出色的化学著作之一。”鲍林将此书献给路易斯。路易斯写道：“我刚过完一个短假。我随身携带的书包括几本侦探小说和你的‘化学键’，而后者更为令人着迷。”再说，此书的销售情况也很好。
很快，《化学键的本质》一书成为全国大多数最好的大学采用的标准教材。它后来共出了三版，被翻译成法语、日语、德语、俄语和西班牙语，在几乎30年的时间里一再印刷。这本书将成为新一代化学家的圣经，并成为科学史上被引用最多的参考书之一。
在1939年，只有一个人对这本书提出了批评意见。这本书通篇的口气绝对自信，哈佛大学的化学家基斯塔科夫斯基在《美国化学学会学报》上发表的一篇大体肯定的评论中忍不住说：“鲍林博士如此成功地解决了本领域中的许多问题，所以可以理解他在书中流露出来的认为帕萨迪纳研究成果绝对正确的态度和他有些像教皇般的口气。”
与鲍林一起进行血红蛋白研究的合作者查尔斯·科耶尔读到了这句话。当他在校园里又一次看见鲍林的时候，他高声地向“教皇莱纳斯一世”致意。鲍林觉得这个称呼非常有趣，但是提醒他说，在罗马天主教早期已经有一位叫莱纳斯的教皇，所以更贴切的称呼应该是教皇莱纳斯二世。
当鲍林在1938年年初从康奈尔回到加州理工学院的时候，他发现科里在这几个月的时间里，在对氨基酸结构的研究上取得了惊人的进展。在失业阴影的压力下，科里日以继夜地工作着，在甘氨酸结构上的研究已经接近尾声。鲍林惊喜万分，同意科里继续他的研究工作，并将研究范围扩大到二酮哌嗪，由两个甘氨酸组成的环状结构，以获得有关肽键的知识。
科里精力充沛，一丝不苟，并创新地运用了许多X射线分析的新技巧。他很快就攻克了二酮哌嗪的结构，随后又在1939年与加斯·埃尔布莱希特合作，详尽地描述了甘氨酸的结构。这两篇论文成为蛋白质结构理论发展的里程碑。
科里将在加州理工学院度过其学术生涯的后二十年，成为鲍林X射线实验室里的得力助手。他们两人的性格迥异，而正是这种差异使他们的科学合作获得了巨大的成功。科里的长处是细致、精确，逻辑严密，这正好填补了鲍林理论灵感的火花和跳跃性思维留下的空缺。科里谨慎，鲍林果敢；科里性格内向，鲍林脾气爽朗；科里出言谨慎，鲍林性急口快。鲍林冲在前面，满脑子都是蛋白质的宏伟构思；而科里总是耐心地去获取所需的X射线数据，并一再劝戒鲍林不要冒失地发表尚不能肯定的观点。
他们的合作可谓是珠联璧合。
1938年5月16日，鲍林作为加州理工学院化学和化学工程系主任，在公开场合第一次发表了重要讲话。这是新落成的供有机化学研究的克莱林实验室的捐献仪式。实验楼共有6层，地下3层，地面3层，把化学系和生物系联结在一起。由鲍林牵头，向洛克菲勒基金提出的赞助申请很爽快地得到了批准——加州理工学院将在五年时间里获得25万美元，包括招聘新教授的经费，购置克莱林实验室专业设备的款项，以及鲍林自己的结构化学项目的每年1万美金——能将诺伊斯身前最后一个项目变成现实，鲍林感到十分自豪。参加仪式的人群中有加州理工学院的所有最高领导，以及南加利福尼亚地区许多有钱有势的男男女女。
鲍林的讲话简短扼要。他站在露天的讲台上，春风吹拂着他的头发。他谈到了将在新的实验室里进行的研究工作，说在这里一小群科学家将探索“对人类生命具有深刻影响的知识，而对这些知识的认识才刚刚起步。……以及研究化学结构和生理活动的关系……”。捐助这幢楼的爱德华德·克莱林是一个退休的钢铁巨头，他用更朴实的话说出了自己的期望：“……如果这种研究不能找到什么仙丹的话，那么至少可以更好地了解生命的过程，可以为人们带来更加健康、更加长寿的幸福生活。”人们对他俩的讲话报以礼貌的掌声。接着鲍林一一同现在和潜在的捐款人握手，最后才开始动手将仪器设备搬进新的实验室。
克莱林实验室标志着跑林生活中新的一章的开始。实验室的完成不仅扩大了他的实验场地，而且进一步确立了他的领导地位。他能够为实验室配备最优秀的人才，最现代化的设备——X射线光谱仪，超高速离心机，电子衍射仪——并以此将化学推向新的方向。他对实验室和捐助人满意之极，以至于与爱娃商量，将他们的新生儿取名为爱德华德·克莱林·鲍林，让所有人都颇感意外。（鲍林说：“护士建议给孩子取名为卡布斯，我们没有同意。”）
他们的家庭生活也进入了一个新的阶段。现在有了四个孩子和较高的薪水，鲍林夫妇需要、也承担得起一所大一些的房子。就在克莱林实验室落成后不久，他们在离校园5英里的威尔逊山下买了一幢房子。房子很漂亮，占地两英亩，面对一条峡谷，景色壮丽。他们开始规划梦幻家园——一幢结构随意的加利福尼亚农场风格的建筑，两翼厢房按一定角度联结在一起，正面是砖坯墙面。设计以适宜居住为本，不图外形美观。室内色调，冶人，客厅内有一个很大的壁炉，到处是书橱，还有很多场地供孩子们游戏。有6间卧室（四个孩子每人一间，鲍林夫妇一间，女仆一间），客厅旁有一间鲍林的书房，还有为爱娃准备的大厨房和园地。鲍林积极参与了设计的每一步骤，并向建筑师提出了许多不同寻常的要求。其中之一是鲍林的书房要求被设计成晶体的形状：八边形，周围是书架，一面能够看见峡谷。另一建议要求两翼厢房的夹角正好是104。67度——碳的正四面体键角角度。设计师满足了他的第一个要求，但是劝说鲍林放弃了第二个想法，因为设计起来实在过于复杂。最后双方妥协，将角度改为120度，苯的键角角度。
所有这些都很费钱，但是鲍林出得起。9000美元的年薪在大萧条时期是一笔巨款。在穷苦中长大，并度过十多年研究生和低级教员清贫生活的鲍林决心好好地花钱，并且花出些样子来。作为对自己获得系主任一职的最后奖励，他给自己买了一辆时髦漂亮的林肯西风轿车。日后他将越来越钟情于飞车。
克莱林实验室完工之后，寻找科学家的任务就显得重要起来。最初的打算是聘用一位世界级的资深有机化学家来辅助鲍林，一个能够吸引资助和学生的人物，这样可以尽快保证项目的成功。另外，洛克菲勒基金还有足够的钱来招募一两位有前途的青年科学家。
资深有机化学家一职有些问题。科南特显然不可能，而鲍林又看不上其他的美国学者，韦弗只好派人到欧洲去招贤。他和鲍林花了一年时间向苏格兰有机化学大师亚力山大·托德大献殷勤。托德有相当成功的历史，而且他的结构观点正好和鲍林的观点相符。他们出钱邀请他来加州理工学院住了六个月，希望南加利福尼亚的暖流和热情会发挥通常的魔力。然而在访问之后，托德决定还是呆在英国。后来，鲍林对一位匈牙利科学家拉斯罗·泽希迈斯特产生了浓厚的兴趣。他的特长是运用一种最近被再次发掘出来的色谱法对有机分子进行提纯和研究。这一技术将有机分子溶解在溶剂中，并让它们穿越一个固体，如一张纸或是纯净的硅石。取决于溶剂和使用的固体，有些分子移动得快，有些分子移动得慢；最后纯净的形式可以被完全分离出来。“泽希”（这是别人对他的称呼）对胡萝卜素特别感兴趣，这些大分子给胡萝卜和西红柿染上黄色和红色。胡萝卜素是与非蛋白质结合的分子——同血红蛋白中的毗咯一样，它们具有单键和双键相间的结构——鲍林对它们的结构和色谱法这种有用的工具很感兴趣。尽管韦弗的反应并不热烈，认为这个匈牙利人的知名度太低，难以引来别人的赞助，鲍林还是聘用了泽希。这一决定好坏参半。泽希将色谱法引进美国，并使它成了一种被广泛使用的实验室重要工具。但是他没有什么学术上的雄心壮志，无法同托德日后取得的巨大科学成就相比。
在青年学者方面，韦弗推荐了卡尔·尼曼，一位青年蛋白质化学家，他早在洛克菲勒医学研究院期间就为自己赢得了声誉。鲍林非常喜欢他，也乐意聘用他。接着鲍林竭力建议聘用一对兄弟，R·R·威廉姆斯和R·J·威廉姆斯，他们的研究兴趣包括维生素B。不过当韦弗表示“不怎么十分满意”时，鲍林退缩了，转而聘用了威廉姆斯兄弟的一个青年合作者埃德温·布克曼来填补第二个空缺。
在担任系主任的一年里，鲍林证明了自己具有惊人的领导才能，而且与诺伊斯的风格截然不同。诺伊斯在幕后默默地团结大家将一个又一个宏伟的计划付诸实施，改变了科学教育的方式，并建立了一个将美国的科学水平提高到世界水平的学院。他是独一无二的国王。鲍林敢于冒险，富有洞察力和创见，更为野心勃勃，自己的科研和形象也极为成功，他将给加州理工学院化学系打上自己的印记。
没有人称鲍林为国王。比较相近的一个称呼是莫斯基1938年从洛克菲勒医学研究院听来的。莫斯基写道：“哦，顺便跟你说一句，那天我和伽瑟（研究院的新任院长）