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运用量子力学和在修改文策尔论文时学会的技巧，鲍林现在能够换一个角度来解决这一问题了。在完成给皇家学会的那篇论文之后的几个星期里，鲍林又写出了另一篇重要论文。他写道，离子的大小是由其最外层的电子决定的；而外层电子的行为在很大程度上是由内层电子把它们从原子核隔开的程度决定的。晶体中离子间的距离受两个带正电的原子核相互排斥的影响，而这又受电子屏蔽的影响。运用新的屏蔽常数，鲍林现在可以在量子力学的基础上牢固地建立起一个离子大小的表，而且他运用自己确定的那些数值开始构造决定原子结构的一套一般性规则。
这两篇发表于1927年年初的论文确立了鲍林的国际地位，并指出了未来研究的方向。在两篇论文中，他都采用了半经验的方法：先计算出理论值，与实验数据作比较，然后修改理论以更接近现实。遵循索末菲的教诲，同时也出于自己的禀性，鲍林采用了一切可以运用的理论——给皇家学会的论文包括了经典理论、老的量子理论的成分和新的量子力学理论。更为重要的是，他把两种强大的科学工具结合了起来，X射线晶体学和波动理论，并让两者互相检验。“我认为这十分有趣，你可以通过X射线晶体学看见薛定谔波动力学的函数，”鲍林在给诺伊斯的信中写道。“应该在实验中继续这一工作。我相信从中可以得到有关化学键本质的大量知识。”
海特勒和伦敦
在化学键这一问题上，鲍林没有取得多大进展。他希望在欧洲多呆一些时间，所以在那年冬天申请把他的古根海姆奖学金延长六个月，以进一步研究“从薛定谔波动力学得到的原子模型，特别是运用这一模型来解释分子和晶体中的化学键问题”。他计划2月中旬离开慕尼黑，到哥廷根随玻恩学习两个星期，到柏林学习晶体结构技巧，在哥本哈根玻尔处学习六个星期，到苏黎世参加薛定谔为期三个月的夏季研讨班，最后在9月回国途中顺道访问一下英格兰的布拉格父子。在随鲍林延期申请一同寄去的附信中，索东菲写道：“我的同事和我一致认为，他是一位不同寻常、兴趣广泛、成就卓著的科学家。完全有理由对他抱有最大的期望。”鲍林的请求得到了批准。
鲍林回到美国之后的安排仍是一个悬而未决的问题。1926年圣诞节刚过，他写信给诺伊斯：“我突然意识到，加州理工学院和其他大学很快就要对明年的教职安排作出计划了；也就是说，关于我的职位和薪水的最终安排也要很快落实。至今为止，我还没有收到任何一所学校的邀请，因此我认为，也确信，我将回到理工学院。”一周后，他写信给路易斯，暗示如果待遇合适的话，他有可能到伯克利去：“到目前为止，我尚未确定明年的去向；但是我已经答应诺伊斯博士明年我会回理工学院，除非有人给我更好的待遇（我还不清楚理工学院将给我的待遇）。”过了好几个月路易斯才回信：“我原本希望在我们的物理系给你安排一个位置，但是至少今年的计划已经定了。不管怎样，如果你不回到诺伊斯博士身边的话，恐怕他会十分失望的。”
路易斯提出物理系是相当符合逻辑的。鲍林如此痴迷于理论物理，他还算不算是一个化学家呢？在慕尼黑将近一年的时间里，他从没有去过慕尼黑大学的物理化学研究院，而且除了和化学系主任卡西米尔·法扬闲聊过几回外，他同化学系的教师也没有任何往来。他所有的交际和研究都是在理论物理领域。
但是他自身的禀赋和技能促使他又回到了化学领域。在俄勒冈农学院和加州理工学院，鲍林毋庸置疑是反映最快、最优秀的学生之一。然而在欧洲，他发现自己在一群年龄与自己相仿的杰出年轻人中（包括泡利、海森伯、狄拉克和约尔丹）还是默默无闻的人物。“我在1926年到欧洲时相当震惊，因为我发现我周围的许多人都比我聪明，”他回忆说，特别提到了海森伯、泡利和贝特。他也开始意识到自己数学能力的不足。尽管在运用他的半经验方法来解决化学问题时，他的数学已绰绰有余，但是离数学物理的严格要求还差一些。
另一方面，“我觉得我知道的一些东西——关于化学的丰富知识——别人并不掌握，”他说。在慕尼黑学习一年后，他写信给诺伊斯：“大多数人认为我在研究原子和分子性质上的工作应该归入物理，但是我觉得尽管现在的化学研究已经需要运用相当多的数学知识，化学研究仍属于化学的范畴。这一问题不仅具有学术上的价值，因为对这一问题的答案决定了我是一个物理学家还是一个化学家。”对于他自己的工作，他写道：“照一般的认识，你很难把我的工作归入物理化学；也许称其为分子化学更恰当。”
以前从未有过“分子化学家”一说。鲍林似乎在暗示，他开创了一个属于自己的天地。不过，名称对于诺伊斯来说无所谓；他需要鲍林。物理学家希望发现原子现实下蕴藏的规律；鲍林希望运用这些规律使化学更具有理性，体系更严谨。先前驱动奥斯特瓦尔德和诺伊斯的正是同样的梦想：被物理学光芒照亮的化学。只不过现在的物理学发生了翻天覆地的变化。而鲍林将把这新的火炬带回来。
1927年春末，诺伊斯写信给鲍林，给了他一个加州理工学院的教职。名称相当出奇，反映了他的双重兴趣：理论化学和数学物理助理教授。
鲍林在获悉他的古根海姆奖学金得到延期后的几星期，就和爱娃一起来到了哥本哈根的尼尔斯·玻尔研究院。这里是量子革命的中心，已经带上了传奇的色彩。人们谈论着弥漫在玻尔研究院里的哥本哈根精神：一种互助、协作和友谊的精神。人们进行着无休止的讨论，对任何一种新的物理思想无不究其穷尽。鲍林从一个同事那儿听说过，玻尔研究院听课不用作任何安排，所以他没有收到正式邀请就去了。这位同事看来是提了一个糟糕的建议。鲍林发现几乎无法见到这位伟人；玻尔的大脑被更宏大的问题占据了。
1927年春夏之际，量子力学进入了一个新的阶段。上一年年末，薛定谔和英国神童保罗·狄拉克着手弥补波动力学和矩阵力学之间的裂缝。他们的研究表明，这两大体系在数学上是对等的，两者为相同的问题给出了相同的答案。但是数学背后的物理现实是什么呢？在与玻尔进行了一次马拉松式的会谈后，薛定谔放弃了他原先提出的观点，即他的波动方程描述的是实际存在的电子“云”。玻恩和其他一些科学家的研究显示，他的方程式描述的不是实际的波，不是一个物理意义上的“现象”，而是一个统计学意义上的概率，即在一定区域找到一个电子的数学可能性。
薛定谔和海森伯的成功并不在于表述了原子，而是用数学捉住了原子，驯服了原子，这样就可以预测原子的性态。这一预测的能力相当强大，而且至关重要。那些思想开放的物理学家在一瞬间就意识到了新的量子力学是成功的，在旧的体系一筹莫展的地方，新的量子力学指明了前进的方向。但是，海森伯和薛定谔仍将继续就数学背后的现实进行争论。
比如说，电子如何能同时既是波又是粒子呢？这仍是一个悬案。在对这一问题进行了数月的钻研，在和薛定谔，特别是和海森伯进行了无数次精疲力尽的探讨之后，玻尔断定，两种描述都是正确的。原子现实（至少）是两面的：你发现的电子取决于你选择观察它的方式。波和粒子的描述都是正确的，都是必须的，两者是互补的。鲍林在丹麦期间，这一种对量子物理进行修饰的“哥本哈根解释”占据了玻尔大多数的时间。
这一解释似乎是在回避问题。电子是什么？人们越来越清楚地认识到，没有人能够以一种可想见的方式来描述它。波粒两重性以及量子跃迁是人们从未经历过的现象；事物在原子层次的运动规律与在感官层次的运动规律似乎是截然不同的。在与玻尔进行了长时间的讨论之后，海森伯会一个人长时间地散步和苦思冥想：自然界可能像在这些原子实验中显示的那么荒谬吗？
物理学现在逐渐与哲学合流了，而海森伯在1927年3月提出的“测不准原理”更加剧了这种倾向。在对其矩阵思想作了相当简单的推广之后，海森伯指出，一个观测者无法同时知道一个电子的确切位置和速度。你能够肯定的只不过是一个电子在某一区域的统计可能性，而无法保证它是否真的在那儿。他的思想在从本质上来说是基于实际经验的：要想观察电子，你一定得借助于一定的光能，但即使是最小的光束也会把电子撞到一边，从而影响到观察的结果。我们在观察电子时永远找不到其确定的位置。在原子水平，我们达到了观察能力的极限。
这就对认识自然提出了一个更大的问题。如果海森伯所说的是真的，那么我们不光是达到了精确观察的极限，而且在原子里我们原先认为的因果关系也不复存在：如果你只能够说电子“可能”在附近，那么你就不能说电子肯定引发了什么。在此之前，物理学是建筑在决定论基础上的。如果已知两个台球的大小、速度和碰撞角度，那就可以预测碰撞后将会发生怎样的情况。同样，按照牛顿的经典物理学，宇宙中粒子的当前位置和速度，通过因果关系的推断，就可决定每个粒子未来的位置和速度。未来扎根于现在。但是，海森伯的测不准原理说，你连一个电子的未来都无法预测，更不用说宇宙了。
海森伯把自己关于测不准原理的论文校样稿给鲍林看，鲍林马上意识到这一思想将会引发一场关于诸如命运等哲学问题的争论。但是鲍林是一个实用主义者，他觉得这场争论是毫无意义的。鲍林在后来一次接受访问时指出：“即使这是一个经典的世界，我们也不可能靠实验来确定宇宙中所有粒子的位置和动量。即使我们知道了这些数据，我们又如何来进行计算呢？我们对于一个涉及1020或者1010个粒子的系统尚且不能详细地进行讨论。我认为不管有没有测不准原理，争论命运和自由意志是毫无意义的。”对鲍林而言，任何与显示世界中的实验和观察无涉的问题都是无足轻重的。如果没有实际操作意义，“那不过是一个语言符号，”他说。作为结果，“我从未费神去参加有关量子力学意义的详细和深入的探讨。”
他对玻尔关注的大问题不感兴趣，而在哥本哈根，他在化学键的计算上也没有获得多大的成功。1927年初，一位年轻的丹麦物理学家布劳发表了一篇论文，成功地将薛定谔波动方程式运用到了最简单的分子上：氢分子离子，由一个电子维系的两个原子核。布劳的结果显示，电子的分布在两个原子核中间最集中，在此电子对原子核的引力正好与原子核相互的斥力平衡。这是大门显露的第一条缝隙，表明波动方程可以解决化学键问题。鲍林把布劳的理论又推进了一步，用来解决有两个电子和两个原子核的氢分子。但是他一无所获。正如鲍林在关于离子大小的论文中所经历的那样，波动方程在表述单个原子的电子时已经相当复杂了。下一步的复杂程度是一个